radhydРадиационная гигиенаRadiatsionnaya Gygiena = Radiation Hygiene1998-426X2409-9082NIIRG10.21514/1998-426X-2022-15-4-77-87radhyd-913Research ArticleНаучные статьиScientific articlesОценка применимости метода масс-спектрометрии с индуктивно связанной плазмой для задач специального индивидуального дозиметрического контроляEvaluation of the applicability of the inductively coupled plasma mass spectrometry method for special individual dosimetry monitoringhttps://orcid.org/0000-0001-8807-9494БаталовВ. Р.BatalovV. R.

Баталов Вадим Робертович – исполняющий обязанности младшего научного сотрудника 

456783, Челябинская область, г. Озерск, Озерское шоссе, д.19

Vadim R. Batalov – Junior Researcher

Ozerskoe shosse, 19, Ozersk, 456780, Chelyabinsk oblast

vrbatalov@mail.ruhttps://orcid.org/0000-0002-6036-4178СоколоваА. Б.SokolovaA. B.

Соколова Александра Борисовна – научный сотрудник

Озерск

Alexandra B. Sokolova – Researcher

Ozersk

https://orcid.org/0000-0003-1110-6559ЕфимовА. В.EfimovA. V.

Ефимов Александр Владимирович – заведующий отделом радиационной безопасности и дозиметрии

Озерск

Alexander V. Efimov – Head of Department of Radiation Safety and Dosimetry

Ozersk

https://orcid.org/0000-0003-0906-6463ДжунушалиевА. Б.DzhunushalievA. B.

Джунушалиев Артем Борисович – инженер-программист

Озерск

Artem B. Dzhunushaliev – Programmer engineer

Ozersk

Южно-Уральский институт биофизики Федерального медико-биологического агентства РоссииРоссияSouthern Urals Biophysics Institute of the Federal Medical Biological AgencyRussian Federation2022140120231547787Copyright © Баталов В.Р., Соколова А.Б., Ефимов А.В., Джунушалиев А.Б., 20232023Баталов В.Р., Соколова А.Б., Ефимов А.В., Джунушалиев А.Б.Batalov V.R., Sokolova A.B., Efimov A.V., Dzhunushaliev A.B.Данная работа распространяется под лицензией Creative Commons Attribution 4.0.This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 License.https://www.radhyg.ru/jour/article/view/913

В условиях современного радиационно опасного производства повышенные уровни внутреннего облучения персонала обусловлены в основном поступлением радионуклидов в ситуациях, вызванных неисправностью оборудования или неправильными действиями персонала, что может приводить или приводит к облучению выше установленных норм. В таких случаях для определения величины поступления и оценки ожидаемой эффективной дозы внутреннего облучения собирается суточное количество мочи и/или кала, далее следует подготовка счетных образцов и их последующее измерение. В совокупности продолжительность получения результата составляет от 3 до 8 дней в зависимости от метода измерения. В случае острого поступления плутония важно как можно быстрее оценить уровни поступления нуклида в организм, чтобы принять решение о тактике лечения и снижения дозовых нагрузок. Для достижения вышеуказанной цели в Южно-Уральском институте биофизики была разработана методика измерения активности плутония-239 в крови с применением масс-спектрометра с индуктивно связанной плазмой, так как в первые часы и сутки после поступления (ингаляционного или через поврежденные кожные покровы) концентрация радионуклида в крови находится на максимальном уровне. Также разработан метод измерения плутония в аликвоте мочи с использованием масс-спектрометра для выполнения специального индивидуального дозиметрического контроля, практически не требующий пробоподготовки, что позволяет получить оценку поступления в течение нескольких часов. Показано, что в зависимости от пути поступления и химической формы поступающих соединений плутония измерение активности плутония в крови и аликвоте мочи методом масс-спектрометрии с индуктивно связанной плазмой позволяет определять от 0,1 до 47% от предела поступления в течение первых суток после события. Анализ пробы крови занимает от 1 до 1,5 рабочих дней против недели для анализа пробы мочи альфа-спектрометрическим методом. Применение разработанной методики, помимо целей индивидуального дозиметрического контроля, позволит получить новую информацию о влиянии хелатотерапии на поведение плутония в организме человека. 

In the condition of modern radiation hazardous production, higher levels of personnel internal exposure are mainly due to the intake of radionuclides in situations caused by faulty equipment or wrong actions of personnel which can or do result in the exposure that exceeds established standards. In such cases, to determine the intake and committed effective dose, daily amount of urine and/or feces is collected followed by the preparation of loads and their subsequent measurements. For a total, it takes three to eight days to obtain the result depending on the method of measurement used. In case of acute intake of plutonium, it is important to estimate the levels of the nuclide intake as soon as possible in order to decide on treatment strategy and dose reduction. To achieve the above goal, the Southern Urals Biophysics Institute has developed a technique for measuring the plutonium-239 activity in blood using an inductively coupled plasma mass spectrometer as in the first hours and 24 hours after intake (through inhalation or damaged skin) the radionuclide concentration in blood is at its maximum level. Also a method has been developed to measure plutonium in urine aliquot using mass-spectrometry to perform special individual dosimetry monitoring that requires almost no sample preparation which allows to estimate the intake within a few hours. It is shown that, depending on the route of intake and chemical form of plutonium compounds entered, the measurement of plutonium activity in blood and urine aliquot performed by the inductively coupled plasma mass spectrometer method allows to determine from 0.1 to 47% of intake limit within the first 24 hours after an accident. The analysis of a blood sample takes one to one-and-a-half workdays against a week required to analyze a urine sample using alpha-spectrometry. The application of the developed methodology, apart from the goal of individual dosimetry monitoring, will provide new information on the effects of chelation therapy on the plutonium behavior in the human body. 

масс-спектрометрия с индуктивно связанной плазмойплутонийкровьмочадозиметрия внутреннего облученияnductively coupled plasma mass-spectrometryplutoniumbloodurineinternal dosimetryРабота выполнена в рамках Государственного задания Российской Федерации «Развитие научно-методического обеспечения индивидуального дозиметрического контроля профессионального внутреннего облучения» код – 11.303.22.2 шифр «Контроль-22», финансируемого ФМБА России.The work was carried out within the framework of the State Assignment of the Russian Federation “Development of scientific and methodological support for individual dosimetry monitoring of occupational internal exposure” code – 11.303.22.2 name code “Control-22”, funded by the Federal Medical and Biological Agency of Russia.ReferencesСоколова А.Б., Ефимов А.В. Современное состояние системы дозиметрического сопровождения случаев острого поступления актинидов у работников ПО “Маяк” // Вопросы Радиационной Безопасности. Федеральное государственное унитарное предприятие Производственное объединение Маяк, 2018. № 3 (91), С. 56–64.Sokolova AB, Efimov AV. Current State of the Dosimetry Monitoring of Acute Actinide Intakes on the Mayak PA Workers. Voprosy radiatsionnoy bezopasnosti = Radiation Safety Problems. 2018;3(91): 56-64 (In Russian).Хохряков В.В., Хохряков В.Ф., Суслова К.Г. и др. Состояние и перспективы развития дозиметрии внутреннего облучения персонала ПО “Маяк” // Вопросы радиационной безопасности. 2004. Т. 3, С. 25–40.Khokhryakov VV, Khokhryakov VF, Suslova KG, et al. Status and Prospects of the Internal Dosimetry for “Mayak” PA Personnel. Voprosy radiatsionnoy bezopasnosti = Radiation Safety Problems. 2004;3(35): 25-40 (In Russian).Gajek R., Barley F., She J. Determination of essential and toxic metals in blood by ICP-MS with calibration in synthetic matrix // Analytical Methods. The Royal Society of Chemistry, 2013. Vol. 5, № 9. P. 2193–2202.Gajek R, Barley F, She J. Determination of essential and toxic metals in blood by ICP-MS with calibration in synthetic matrix. Analytical Methods. The Royal Society of Chemistry, 2013;5(9): 2193–2202.Palmer C.D., Lewis M.E., Geraghty C.M. et al. Determination of lead, cadmium and mercury in blood for assessment of environmental exposure: A comparison between inductively coupled plasma–mass spectrometry and atomic absorption spectrometry // Spectrochim. Acta Part B At. Spectrosc. 2006. Vol. 61, № 8. P. 980–990.Palmer CD, Lewis ME, Geraghty CM, et al. Determination of lead, cadmium and mercury in blood for assessment of environmental exposure: A comparison between inductively coupled plasma–mass spectrometry and atomic absorption spectrometry. Spectrochimica. Acta Part B: Atomic Spectroscopy. 2006:61(8): 980–990.Зайцева Н.В., Уланова Т.С., Вейхман Г.А. и др. Пат. № 2585369 C1 Российская Федерация, МПК G01N 33/84. Способ определения содержания кадмия, свинца, мышьяка, хрома, никеля, меди, цинка, марганца, ванадия, стронция, селена, таллия в крови методом массспектрометрии с индуктивно связанной плазмой, опубл. 27.05.2016.Zaytseva NV, Ulanova TS, Veykhman GA, et al. Pat. 2585369 C1 Russian Federation, IPC G01N 33/84. Method of Determining Content of Cadmium, Lead, Arsenic. Chromium, Nickel, Copper, Zink, Manganese, Vanadium, Strontium, Selenium, Thallium in Blood by Mass Spectrometry with Inductively Coupled Plasma, publ. 27.05.2016 (In Russian).Уланова Т.С., Гилева О.В., Стенно Е.В. и др. Определение стронция в цельной крови и моче методом массспектрометрии с индуктивно связанной плазмой // Биомедицинская Химия. НИИ биомедицинской химии имени В.Н. Ореховича, 2015. Т. 61, № 5, С. 613–616.Ulanova TS, Gileva OV, Stenno EV, et al. Determination of Strontium Content in Whole Blood and Urine by ICP-MS. Biomeditsinskaya khimiya = Biomedical Chemistry. Scientific Research Institute of Biomedical Chemistry named after V.N. Orekhovich. 2015;61(5): 613–616 (In Russian).Уланова Т.С., Стенно Е.В., Вейхман Г.А. и др. Оценка содержания токсичных микроэлементов в крови рабочих машиностроительного предприятия // Методы и Объекты Химического Анализа. 2013. Т. 8, № 2, С. 72–75.Ulanova TS, Stenno EV, Veykhman GA, et al. Evaluation of Toxic Trace Elements in the Blood of Machine-Building Plant Workers. Metody i objecty kchimicheskogo analiza = Methods and Objects of Chemical Analysis. Taras Shevchenko National University of Kyiv. 2013;8(2): 72–75 (In Russian).Izumoto Y., Fukutsu K., Takamura K. et al. Rapid detection of plutonium contamination with and without uranium contamination in wounds by x-ray fluorescence // Journal of Radiology Protection. IOP Publishing, 2020. Vol. 40, № 3. P. 692–703.Izumoto Y, Fukutsu K, Takamura K, et al. Rapid detection of plutonium contamination with and without uranium contamination in wounds by x-ray fluorescence. Journal of Radiological Protection. IOP Publishing. 2020;40(3): 692–703.Музгин В.Н., Емельянова Н.Н., Пупышев А.А. Массспектрометрия с индуктивно связанной плазмой – новый метод в аналитической химии // Аналитика и Контроль. 1998. Т. 2, № 3–4, С. 3–25.Muzgin VN, Emelyanova NN, Pupyshev AA. Mass Spectrometry with Inductively Coupled Plasma – a New Method in Analytical Chemistry. Analitika i Kontrol = Analytics and Control. 1998;2(3–4): 3–25 (In Russian).Каменев А.Г., Чубинский-Надеждин И.В., Куликов Ю.В. и др. Масс-спектрометрический анализ изотопного состава актинидов в ультра-малых пробах. Тезисы докладов Всероссийской Конференции «Химический анализ веществ и материалов». Москва, 16-20 апреля, 2000. М., 2000. С. 366–367.Kamenev AG, Chubinskiy-Nadezhdin IV, Kulikov YuV, et al. Mass Spectrometric Analysis of Isotopic Composition of Actinides in Ultra-small Samples. Abstracts of the All-Russian Conference “Chemical analysis of substances and materials”. Moscow, 16-20 April, 2000. Moscow, 2000. P. 366–367 (In Russian).Чубинский-Надеждин И.В., Куликов Ю.В., Каменев А.Г. и др. Чувствительность и пределы обнаружения при массспектрометрическом анализе ультрамалых проб урана и плутония // Научное Приборостроение. 2003. Т. 13, № 1, С. 24–31.Chubinskiy-Nadezhdin IV, Kulikov YuV, Kamenev AG, et al. Sensitivity and Detection Limits in Mass Spectrometric Analysis of Ultra-small Samples of Uranium and Plutonium. Nauchnoe Priborostroenie = Scientific Instrumentation. 2003;13(1): 24–31 (In Russian).Xu Y., Qiao J., Hou X. et al. Determination of plutonium isotopes (238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu) in environmental samples using radiochemical separation combined with radiometric and mass spectrometric measurements // Talanta. 2014. Vol. 119. P. 590–595.Xu Y, Qiao J, Hou X, et al. Determination of plutonium isotopes (238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu) in environmental samples using radiochemical separation combined with radiometric and mass spectrometric measurements. Talanta. 2014;119: 590–595.Epov V.N., Evans R.D., Zheng J. et al. Rapid fingerprinting of 239Pu and 240Pu in environmental samples with high U levels using on-line ion chromatography coupled with high-sensitivity quadrupole ICP-MS detection // Journal of Analytical Atomic Spectrometry. 2007. Vol. 22, № 9. P. 1131–1137.Epov VN, Evans RD, Zheng J, et al. Rapid fingerprinting of 239Pu and 240Pu in environmental samples with high U levels using on-line ion chromatography coupled with high-sensitivity quadrupole ICP-MS detection. Journal of Analytical Atomic. Spectrometry. 2007;22(9): 1131–1137.Smith V.H. Therapeutic removal of internally deposited transuranium elements // Health Physics. 1972. Vol. 22, № 6. P. 765–778.Smith VH. Therapeutic removal of internally deposited transuranium elements. Health Physics. 1972;22(6): 765–778.Volf V. Optimisation and Status of Chelation Therapy // Radiation Protection Dosimetry. Oxford Academic, 1989. Vol. 26, № 1–4. P. 331–335.Volf V. Optimisation and Status of Chelation Therapy. Radiation Protection Dosimetry. Oxford Academic. 1989;26(1–4): 331–335.Сохранич А.Л., Кабирова Н.Р., Любчанский Э.Р. Пат. № 2051682 Российская Федерация, МПК A61K 33/30. Способ профилактики поражения плутонием-239 в ранние сроки, опубл. 10.01.1996.Sokhranich AL, Kabirova NR, Lyubchansky EhR. Pat. RU 2051682 Russian Federation, IPS A61K 33/30. Method of Plutonium-239 Damage Prophylaxis in the Early Period. 1996 (In Russian).Сохранич А.Л., Любчанский Э.Р. Пат. № 2026066 C1 Российская Федерация, МПК A61K 9/12, A61K 33/00. Способ выведения из организма плутония-239, поступившего через легкие, опубл. 09.01.1995.Sokhranich AL, Lyubchansky EhR. Pat. RU 2026066 C1 Russian Federation, IPS A61K 9/12, A61K 33/00. Method for Removing Plutonium-239 Ingressed Via Lungs. 1995(In Russian).Singh V.K., Romaine P.L.P., Seed T.M. Medical Countermeasures for Radiation Exposure and Related Injuries: Characterization of Medicines, FDA-Approval Status and Inclusion into the Strategic National Stockpile // Health Physics. 2015. Vol. 108, № 6. P. 607–630.Singh VK, Romaine PLP, Seed TM. Medical Countermeasures for Radiation Exposure and Related Injuries: Characterization of Medicines, FDA-Approval Status and Inclusion into the Strategic National Stockpile. Health Physics. 2015;108(6): 607–630.Bhattacharyya M.H., Breitenstein B.D., Metivier H. et al. Guidebook for the treatment of accidental internal radionuclide contamination of workers // Radiation Protection Dosimetry. 1992. Vol. 41, № 1. P. 1–49.Bhattacharyya MH, Breitenstein BD, Metivier H, et al. Guidebook for the treatment of accidental internal radionuclide contamination of workers. Radiation Protection Dosimetry. 1992;41(1): 1–49.Vennart J. Limits for intakes of radionuclides by workers: ICRP Publication 30 // Health Physics. 1981. Vol. 40, № 4. P. 477–484.Vennart J. Limits for intakes of radionuclides by workers: ICRP Publication 30. Health Physics. 1981;40(4): 477–484. 21. Age-dependent Doses to Members of the Public from Intake of Radionuclides – Part 2 Ingestion Dose Coefficients. ICRP Publication 67. Ann. ICRP 23 (3-4), 1993.Age-dependent Doses to Members of the Public from Intake of Radionuclides – Part 2 Ingestion Dose Coefficients. ICRP Publication 67. Ann. ICRP 23 (3-4), 1993.NCRP Report No 156, Development of a Biokinetic Model for Radionuclide-contaminated Wounds and Procedures for their Assessment, Dosimetry and Treatment Radium History Mosaic Report No 157, Radiation Protection in Educational Institutions. Journal of Radiological Protection. IOP Publishing, 2008;28(2): 261–264.NCRP Report No 156, Development of a Biokinetic Model for Radionuclide-contaminated Wounds and Procedures for their Assessment, Dosimetry and Treatment Radium History Mosaic Report No 157, Radiation Protection in Educational Institutions // Journal of Radiology Protection. IOP Publishing, 2008. Vol. 28, № 2. P. 261–264.Konzen K, Brey R. Development of the Plutonium-DTPA Biokinetic Model. Health Physics. 2015;108(6): 565–573.Konzen K., Brey R. Development of the Plutonium-DTPA Biokinetic Model // Health Physics. 2015. Vol. 108, № 6. P. 565–573.Valentin J. Basic anatomical and physiological data for use in radiological protection: reference values: ICRP Publication 89. Ann. ICRP. 2002; 32 (3): 1–277.Valentin J. Basic anatomical and physiological data for use in radiological protection: reference values: ICRP Publication 89 // Ann. ICRP. 2002. Vol. 32, № 3. P. 1–277.Valentin J. Basic anatomical and physiological data for use in radiological protection: reference values: ICRP Publication 89 // Ann. ICRP. 2002. Vol. 32, № 3. P. 1–277.

The authors declare that there are no conflicts of interest present.